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導讀：具有明顯金屬絕緣體相變的材料越來越受關(guān)注，金屬鎂(Mg)是一個典型的體系。將Mg暴露于氫中，會導致金屬Mg向介電質(zhì)氫化鎂(MgH2)相變，后者是一種高度透明的介電質(zhì)材料。MgH2相可以反轉(zhuǎn)為金屬Mg狀態(tài)，使相變完全周期性。然而要實現(xiàn)廣泛應用還受到阻礙，需要克服微觀和納米尺度晶界上的一些問題。本文原位研究了納米級氫擴散動力學，發(fā)現(xiàn)氫化物相在晶界處成核，從晶界處氫化作用進入相鄰的納米晶。相關(guān)結(jié)果將將推動理解擴散動力學、相變效率，以及儲氫和制氫材料的發(fā)展。
活性等離子體和納米光子系統(tǒng)要求可切換的材料具有極高的材料對比度、較短的切換時間和可忽略不計的退化。在探索這些高性能過程中，對納米級的演變過程深入了解是必不可少的。近日，德國斯圖加特大學的Julian Karst等通過用于原位納米成像的自支撐膜揭示了金屬鎂(Mg)轉(zhuǎn)變成介電氫化鎂(MgH2)的納米級動力學細節(jié)。MgH2聲子共振可以實現(xiàn)前所未有的物質(zhì)狀態(tài)之間的化學特異性。結(jié)果顯示氫化物相在晶界處成核，從晶界處氫化作用進入相鄰的納米晶。相關(guān)論文以題為“Watching in situ the hydrogen diffusion dynamics in magnesium on the nanoscale”發(fā)表在Science Advances上。
論文鏈接：
https://advances.sciencemag.org/content/6/19/eaaz0566
可切換的光學和納米光子系統(tǒng)無論從基礎(chǔ)角度，還是從應用角度都越來越受到人們的關(guān)注。具有明顯的金屬到絕緣體相變的材料是這類系統(tǒng)的主要候選材料，因此已經(jīng)進行了詳細的研究。從金屬到介電相轉(zhuǎn)變過程中光學性質(zhì)的極端變化使得它們與可切換的光學和有源等離子體系統(tǒng)高度相關(guān)。
鎂(Mg)是一個突出的和典型的材料體系，然而，目前對其的廣泛的研究主要側(cè)重在儲氫方面。在初始金屬狀態(tài)下，Mg表現(xiàn)出較大的自由電子密度和相對較小的寄生損耗，是一種優(yōu)良的等離子體材料。將Mg暴露于氫(H2)中，會導致金屬Mg向介電質(zhì)氫化物(MgH2)的相變，后者是一種高度透明的介電質(zhì)材料。MgH2相可以反轉(zhuǎn)為金屬Mg狀態(tài)，使相變完全周期性。從概念上講，這使得能夠控制和可逆地開關(guān)Mg納米結(jié)構(gòu)的等離子體共振。最初的研究證明了Mg- MgH2相變對可切換元表面的適用性，使動態(tài)全息或動態(tài)等離子體彩色顯示成為可能。
到目前為止，要廣泛應用還受到一些因素的阻礙，如氫化時材料的體積膨脹、循環(huán)性差、有限的氫擴散系數(shù)等。這就需要克服以下在微觀和納米尺度邊界上懸而未決的問題：相對緩慢的宏觀擴散是否受到本質(zhì)上有限的納米擴散的限制?Mg薄膜的晶界、納米級結(jié)晶度和結(jié)晶形成對宏觀擴散的影響是什么?為什么在納米尺度上，Mg與鎳(Ni)的合金化會增加擴散系數(shù)?回答這些問題將為改進材料系統(tǒng)和使它們更接近應用提供新的途徑。
在此，研究者采用散射型掃描近場光學顯微鏡(s-SNOM)進行了定性分析。一方面，研究者介紹了一種技術(shù)，允許對Mg的氫化動力學進行原位成像，以研究納米級的形貌和結(jié)晶性對氫化物形成過程的影響，空間分辨率小于20 nm。另一方面，研究者證明可以利用介電MgH2狀態(tài)下的強聲子模式的存在，來實現(xiàn)可切換材料系統(tǒng)中金屬和介電狀態(tài)之間前所未有的化學分辨率和特異性。研究結(jié)果顯示氫化物相在晶界處成核，從晶界處氫化作用進入相鄰的納米晶。與以往的研究相比，研究者得出：單個晶體負載氫的時間尺度比宏觀薄膜短得多。研究結(jié)果表明，有限的宏觀加氫速度與Mg膜中明顯的晶態(tài)和晶界形成有關(guān)，這突出了未來改進的可能性。
圖1 原位s-SNOM原理。
圖2 Mg-MgH2相變的近場表現(xiàn)。
圖3 在50 nm Mg薄膜中擴散動力學的化學原位納米級成像。
圖4 氫化物相在單個顆粒中與整個膜中傳播的動力學。
圖5 加氫過程中的垂直膨脹。
綜上所述，本研究使用s-SNOM研究了原位條件下的納米級氫擴散動力學。MgH2特有的紅外聲子共振使其具有化學專一性，能夠明確地跟蹤氫化物的形成、成核和側(cè)向生長。該工作是推動理解擴散動力學、相變效率，以及儲氫和制氫材料發(fā)展的重要一步。
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